La population de la colline du château commence à la fin de l'Age du Bronze. Il devait probablement être occupé à l'époque romaine en raison de son emplacement stratégique et l'émergence des matériaux de l'époque.

La première référence écrite concernant le château date de 672 lorsque l'cette forteresse de la frontière nord wisigothe, le Castrum Libyae, avait pris part à la révolte d'Hilderico, duc de Narbonne et du général Paulus contre le roi Wamba.

De Lllvia, encore perché au-dessus du château, la Catalogne commence à se forger, en devenant le chef-lieu du comté de Cerdagne et la résidence de certains comtes. Avec la mort du dernier comte de Cerdagne, Guillem Bernat, en 1117, la souveraineté de la Chambre de Barcelone est adoptée. Puigcerdà sera fondée par la suite perdant son importance administrative, mais pas stratégique. Pour cette raison, James I donne son consentement royal pour que le peuple de Llívia redescende habiter sur le flanc sous réserve de ne jamais quitter la forteresse. C'est au cours de ce XIII^e siècle qu'est construit le nouveau château, et aux XIV^e et XV^e siècles, elle fut le théâtre de nombreux affrontements : pour la réunification de la Couronne d'Aragon ou après la guerre civile catalane, lorsque Jean II avait hypothéqué les comtés.