Element central sobre el qual es vertebra l’espai del monestir, és considerat el claustre gòtic més gran del món. Consta de dues galeries amb vint-i-sis columnes a cada costat fetes de pedra nummulítica —pedra calcària amb restes de fòssils— procedent de Girona, i d’un tercer pis aixecat posteriorment a manera de golfes.
Al voltant del claustre es distribueixen les estances principals del monestir: la sala capitular (del segle XV), l’abadia, la infermeria (del segle XVI), el refetor, el dormidor i els espais de reclusió personal coneguts com les cel·les de dia. Els capitells que sostenen els arcs ogivals estan decorats amb fulles molt estilitzades i amb els escuts de la casa reial i dels Montcada. La fusió dels emblemes heràldics de la casa reial i la família dels Montcada va donar lloc a l’escut que la reina Elisenda va cedir a la comunitat per a la posteritat.
Actualment, el claustre acull un projecte de recreació d’un jardí medicinal medieval a partir dels escrits conservats al mateix monestir i dels tractats que recullen el saber medicinal de l’època, gràcies a les aportacions que la cultura araboislàmica va fer a la reinterpretació dels principis de la medicina grega i romana.