Élément central autour duquel s'articule l’espace du monastère, il est considéré comme le plus grand cloître gothique du monde. Il se compose de deux galeries de vingt-six colonnes de chaque côté en pierre nummulitique (pierre calcaire composée de restes de fossiles) provenant de Gérone, d’un troisième étage érigé postérieurement à la manière des mansardes.
Les pièces principales du monastère sont disposées autour du cloître : la salle capitulaire (du XVe siècle), l’abbaye, l’infirmerie (du XVIe siècle), le réfectoire, le dortoir et des espaces de réclusion personnelle connus comme les cellules de journée. Les chapiteaux qui soutiennent les arcs d’ogives sont ornés de feuilles très stylisées et des blasons de la maison royale et des Montcada. La fusion des emblèmes héraldiques de la maison royale et de la famille des Montcada créa le blason de la reine Elisenda, qui le légua à la communauté pour la postérité.
Actuellement, le cloître accueille un projet de recréation d’un jardin médicinal médiéval à partir des écrits conservés dans le monastère et des traités qui contiennent le savoir médical de l’époque, grâce aux apports de la culture arabo-islamique à la réinterprétation des principes de la médecine grecque et romaine.