La guerre civile espagnole s'acheva en 1939 pour laisser la place à la dictature du général Franco dans toute l'Espagne. Dans ce contexte, Pau Casals décida de partir et promit de ne revenir en Catalogne qu'après la restauration de la liberté et de la démocratie.
La première maison de Pau Casals en exil fut la « Villa Colette », située à Prada de Conflent, un petit village de la Catalogne Nord, où il vécut jusqu'en 1956. Malgré la dureté des circonstances, Pau Casals y trouva la chaleur d'un foyer, grâce à la compagnie de Francesca Capdevila, de la famille Alavedra et d'autres amis et exilés catalans.
Pendant ces années, Pau Casals concentra ses activités dans l'organisation de l'aide aux réfugiés rassemblés dans les camps de concentration du sud de la France. Il donna plusieurs concerts de charité et écrivit des milliers de lettres à des personnes et à des organisations dans l'objectif de recueillir des aliments, des vêtements et des médicaments.