El claustro es el elemento central sobre que se vertebra el espacio del monasterio, y está considerado el claustro gótico más grande del mundo. Consta de dos galerías con veintiséis columnas a cada lado hechas de piedra numulítica —piedra calcárea con restos de fósiles— procedente de Girona, y de un tercer piso levantado posteriormente a modo de buhardilla.
Las principales estancias del monasterio se distribuyen alrededor del claustro: la sala capitular (del siglo xv), la abadía, la enfermería (del siglo XVI), el refectorio, el dormitorio y los espacios de reclusión personal conocidos como las celdas de día. Los capiteles que sostienen los arcos ojivales están decorados con hojas muy estilizadas y con los escudos de la casa real y de los Montcada. La fusión de los emblemas heráldicos de la casa real y la familia de los Montcada dio lugar al escudo que la reina Elisenda cedió a la comunidad para la posteridad.
Actualmente, el claustro acoge un proyecto de recreación de un jardín medicinal medieval a partir de los escritos conservados en el mismo monasterio y de los tratados que recogen el saber medicinal de la época, gracias a las aportaciones que la cultura araboislámica hizo a la reinterpretación de los principios de la medicina griega y romana.