A principios de los años veinte, Pau Casals estableció su residencia habitual en Cataluña. Durante este periodo fue formando su colección de pinturas y esculturas de los artistas catalanes de más renombre del final del siglo XIX y principios del XX. Aconsejado por galeristas y críticos, Pau Casals escogía personalmente las obras después de haberlas visto en las exposiciones que organizaban las galerías más importantes de la Barcelona de la época. Los artistas de la Sala Parés, con Joan Anton Maragall a la cabeza, y los de la organización del crítico Joan Merli se convirtieron en sus principales fondos de adquisición. La mayor parte de las obras iban destinadas a decorar la casa de Sant Salvador. La coherencia del conjunto convierte la colección de Villa Casals en una excelente muestra de arte realista catalán, con obras de autores como Ramon Martí Alsina, Ramon Casas, Eliseu Meifrèn, Frederic Mompou, Joaquim Mir, Joan Rebull y Josep Llimona, entre otros.