Después de su debut en París con la Orquesta Lamoureux, Pau Casals inició una de las etapas más intensas de su vida musical, con más de 250 conciertos anuales. Durante estos primeros años, des de 1900 hasta 1919, se convirtió en uno de los músicos más eminentes del mundo.
Entre los hitos más importantes, cabe destacar su primera gira por los Estados Unidos (1901), su primer concierto en Rusia (1905), su debut en Viena (1910) y la creación del trío Cortot-Thibaud-Casals, en 1905.
La gran magnitud musical de Pau Casals le llevó, durante los años de su carrera, a relacionarse con gran cantidad de músicos, intelectuales y artistas con los que mantuvo relaciones de amistad y correspondencia que a lo largo de los años fue acumulando, así como una colección de más de cuarenta retratos dedicados, entre los que cabe destacar los de Theodore y Edith Roosevelt, Richard Strauss, Gabriel Fauré, Enric Granados y Donald Francis Tovey, entre otros.