Mientras en Cataluña se formaba y triunfaba el novecentismo, en el resto del mundo occidental se producía, en el campo del arte, una ruptura mucho más drástica. Toda la tradición artística occidental, que se había iniciado con Giotto y había culminado con los impresionistas, se rompió, dando paso a unas escuelas iconoclastas que replanteaban el arte desde sus orígenes.
Uno de los grandes protagonistas —quizá el más grande— de este viraje, que recibió el nombre genérico de vanguardismo, fue Pablo Picasso, un andaluz criado en Cataluña, representado en la colección del museo con una obra de los años sesenta.
A esta misma generación pertenece el barcelonés Juli González, que fue uno de los grandes representantes de la nueva escultura abstracta en hierro, con formas que a menudo interpretaba también en dibujos.
La corriente quizá más característica del vanguardismo fue el surrealismo, con Salvador Dalí como máximo exponente. Abelló se hizo con muchas piezas de este artista, no únicamente obras artísticas, sino también documentos escritos.
Sin moverse de Cataluña, algunos otros personajes entroncaron también con la vanguardia, como el escritor y después pintor Josep Maria de Sucre, y Ramon Calsina, en apariencia un pintor tradicional, pero que creaba un mundo onírico personal y sorprendente, muy suyo, sin precedentes e independiente de cualquier escuela de vanguardia.